У Кијеву је замонашен у рукоположен у чин јеромонаха, а 1888. године враћа се на Цетиње, гдје му је одређена служба Божјег служитеља у манастиру Светог Николе на Врањини, а годину дана касније и у манастиру Острогу, гдје је био и предавач у тамошњој монашкој школи, коју је покренуо Митрополит Митрофан Бан.
На основу чудесног виђења, које му је Бог открио, јеромонах Симеон је иницирао градњу цркве на мјесту данашњег манастира Дајбабе крајем 19. вијека. Остатак свог живота јеромонах Симеон је провео служећи новооткривеној Дајбабској Светињи, а ту га је, као дајбабског јеромонаха, посјетио архимандрит Јустин Поповић, велики српски теолог.
Свети Симеон Дајбабски упокојио се у Господу 1. априла (по Грегоријанском календару) 1941. године.
Његове преподобне мошти су откривене на 55. годишњицу од његовог упокојења 1996. године у манастиру Дајбабе, настојањем Његовог Високопреосвештенства Архиепископа цетињског Митрополита црногорско-приморског Г. Амфилохија, бројног свештенства и вјерног народа, поклоника Дајбабског манастира. Од тада па до данас, сваке године се на дан старчевог упокојења одржава велики сабор у манастиру Дајбабе.
Предговор из књиге
Преподобни старац Симеон иа Дајбаба, Протојереј Василије, Цетиње 1991.
Митрополит Црногорско-приморски АМФИЛОХИЈЕ
Пророчка је ријеч: „Сјећање на праведника је с похвалама". Она се, ево, остварује и у наше дане на праведном Старцу Симеону из Дајбаба, код Подгорице. Лик његов и дјела његова и њему сличних људи, заборав, очевидно, покрити неће, а и не може. У временима великих забуна и беспућа, о. Симеон Поповић је ходио стемено, вјечно — новим путем чистоте, цјеломудрија и светости. Зато се и на њему испунила истина из Књиге Премудрости Соломона: „Часна старост није у мноштву љета, нити се мјери бројем година; сједина људима је разборитост и зрео узраст — живот неупрљан" (гл. 4, 8—9).
Некадашња земља Зета, садашња Црна Гора, обилује каменом и јадом, али и олтарима правим на камену крвавом — и свецима у њима. Темељ њене духовне грађевине и њене историјске природе је Св. мученик Јован Владимир. Придржавају је и њену архитектонику одржавају четири непоколебива стуба: Св. Василије Острошки и Св. Петар Цетињски, праведни Деспот Стефан Штиљановић и преподобни Стефан Пиперски. Мошти Св. Арсенија Сремца, које чува у својим њедрима, опипљиви су свједок њеног непрекинутог светсавског насљеђа. Наравно, не и једини. Милује је и на дјетињу чистоту призива чедна рука новомученика Острошког Чобанина Станка. Сестринско-материнска жртвена љубав и дјевичански стид Преподобне Стефаниде (Стевке Бурчевић) из Враке код Скадра (савременица Старца Симеона, упокојила се 1945. г. у Битољу), препораћа је вјековима и обнавља духом и дахом вјеч-не Љубави.
Драгоцјени камен нашег времена уграђен у ту неразориву граћевину управо је Старац Симеон из Дајбаба. Живећи у овом вијеку великих промјена и заблуда, често крваво плаћених, али и времену драгоцјених иску-става и прозрења, о. Симеон није подлегао забунама и заблудама. Успио је да прозре у суштину збивања, али и саму њихову Христолику потку; уз то и да поживи вјерно своме прозрењу и животном опредјељењу. Савременицима је као такав, зрачио својим животним примјером и дјелом, па сија, ево, и сијаће и својим потомцима. Примио га је Бог, по пророку, себи “да не би зло измијенило разум његов” (Прем. Солом. 4, 10), и то зло огромно, које се пред крај његовог земног живота испртило на његов народ. „Похитао је из зле средине" (исто, стих. 14), у времену велике смутње и распамећености, да би се у ове дане нашег враћања себи и памети, поново вратио, и засијао Црној Гори и много шире од ње, новом свјетлошћу препородитељског путоказа.
Старац Симеон у духу својих духовних предака, надахнут, у току свога школовања, руском побожношћу подизао је Манастир Дајбабе, светињу у непосредној близини некадашње Зетске Свете Горе, тј. бројних манастира на Скадарском језеру, процвјеталих у вријеме Балшића, сачуваних у народном памћењу и повјеоници. Тако је он, уствари, обнављао замрли духовни живот на црногорским просторима, а и шире, и тиме враћао своју и народну душу чистоти, припремајући је за велика искушења ратног и поратног безумља. То нам, управо, потврћује, у овој књизи, скицирани животни пут Старца Симеона као и избор из његових списа, придодат житију.
